再上书《敬陈圣德三端预防流弊疏》直指咸丰帝的过失 ， 咸丰帝“怒掷其折于地” ， 数日后复阅 ， 才心服而纳谏 ， 并对其加以褒答 。 5月 ， 署刑部右侍郎 。 10月 ， 充顺天武乡试正考官 。
咸丰三年（1853年） ， 借着清政府急于寻求力量镇压太平天国的时机 ， 他因势在其家乡湖南一带 ， 依靠师徒、亲戚、好友等复杂的人际关系 ， 建立了一支地方团练 ， 称为湘勇 ， 并清廷上书征用了还只是都司的塔齐布 。
八月 ， 曾国藩获准在衡州练兵 ， “凡枪炮刀锚之模式 ， 帆樯桨橹之位置 ， 无不躬自演试 ， 殚竭思力” ， 并派人赴广东购买西洋火炮 ， 筹建水师 。
在团练湘勇期间 ， 他严肃军纪 ， 开辟新的军队 ， 他先后将5000人的湘勇分为塔、罗、王、李等十营 ， 并将团练地点由长沙迁至湘潭 ， 避免与长沙的绿营发生直接矛盾 。
2.镇压叛匪
咸丰四年（1854年）2月 ， 湘军倾巢出动 ， 曾国藩发表了《讨粤匪檄》 。 在这篇檄文里 ， 他声称太平天国运动是“荼毒生灵” ， “举中国数千年礼义人伦诗书典则 ， 一旦扫地荡尽 。 此岂独我大清之奇变 ， 乃开辟以来名教之奇变 ， 我孔子、孟子之所痛哭于九泉” 。
接着号召“凡读书识字者 ， 又乌可袖手安坐 ， 不思一为之所也” ， 其站在了道德的制高点 ， 故动员了当时广大的知识分子参与到对太平军的斗争当中 ， 为日后的胜利打下了坚实的基础 。
曾国藩命褚汝航为水军统领 ， 塔齐布为陆军先锋 ， 率大小船舰240艘 ， 水陆大军17000人 ， 挥师东下 。 3月 ， 岳州战事不利 。 4月 ， 在靖港水战中又被太平军石祥贞部击败 ， 曾国藩愤而投水自尽 ， 幸被幕僚章寿麟所救 。 因战事不利 ， 曾国藩得旨革职 。
此时 ， 塔齐布与守备杨载福、知县彭玉麟带领陆军攻克湘潭 。 七月二十五日 ， 曾国藩重整水陆各军后 ， 出师攻陷岳州 ， 击杀太平军曾天养 ， 并攻克城陵矶 ， 因功赏三品顶戴 。
10月14日取武昌、汉阳 ， 因功赏二品顶戴 ， 署湖北巡抚 ， 赏戴花翎 。 因曾国藩努力推辞 ， 而赏兵部侍郎衔 。 12月2日 ， 曾国藩攻陷田家镇 ， 杀敌数万 ， 焚舟五千 ， 进围九江 。 曾国藩因调度有方 ， 赏穿黄马褂 。
咸丰五年（1855年）2月12日夜 ， 石达开总攻湘军水营于湖口 ， 烧毁湘军战船100余艘 。 曾国藩跳船得免 ， 座船被俘 ， “文卷册牍俱失” 。 曾国藩愤怒至极 ， 打算策马赴敌以死 ， 罗泽南、刘蓉力劝乃止 。
曾国藩派李孟群、彭玉麟、胡林翼支援武昌 ， 而自己亲自到江西招兵造船 。 7月 ， 塔齐布卒于军营 ， 曾国藩赶往九江 ， 统帅他的部队 。 8月 ， 收复湖口 。 9月 ， 补授兵部右侍郎 。
咸丰六年（1856年） ， 石达开进攻江西 ， 曾国藩坐困南昌 ， 这时罗泽南卒于军营中 ， 彭玉麟走千里杀入重围至南昌助守 。 9月2日 ， 洪秀全与杨秀清内讧 ， 史称天京事变 ， 南昌解围 。 10月 ， 曾国藩在长募勇组建吉字营入援江西 。
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