卤化物钙钛矿成为光伏和光电应用中新兴材料
二维（2-D）有机-无机卤化物钙钛矿因其独特的物理特性和高度的可调谐性而成为光伏和光电应用中的新兴材料 。尽管取得了令人瞩目的进步，但挑战仍然存在，包括表现不佳以及对它们的结构-财产关系的模糊理解 。解决这些挑战需要更合适的材料系统和先进的原位表征方法 。
高压科学与技术高级研究中心（HPSTAR）的吕旭杰博士和杨文革博士以及威斯康星大学麦迪逊分校的宋进教授领导的国际团队发现，在适度的压力下晶格压缩会显着抑制2-D钙钛矿（HA）2（GA）Pb 2 I 7的载流子捕获，导致发射显着增强 。有趣的是，压力处理后获得的新相具有更高的晶体学对称性，更少的陷阱态和增强的PL强度 。研究结果最近发表在Angew上 。化学 诠释 埃德
通过静水压力进行晶格压缩是调节二维（2-D）卤化物钙钛矿的结构和光学特性的有效方法，这是一类新兴的光伏和发光应用新兴材料 。然而，很少有实例显示出压缩后2-D钙钛矿的改善的光致发光（PL）性能，并且结构-性质关系仍然不清楚 。
【卤化物钙钛矿成为光伏和光电应用中新兴材料】
文章插图
在这项工作中，研究小组利用压力调节了最近开发的2-D钙钛矿（HA）2（GA）Pb 2 I 7，其结构具有以前无法获得的巨大笼子 。这提供了难得的机会来了解结构-属性关系并探索出现的现象 。令人印象深刻的是，在1.6 GPa以内的适度压力下，PL显着提高了12倍 。通过原位结构，光谱和理论分析系统地研究了潜在的机理 。晶格收缩导致声子硬化，从而大大降低了激子-声子的相互作用，从而扩大了载流子俘获的势垒 。因此，光生载流子几乎不能形成俘获态，并且非辐射复合途径被首先阻断，导致游离激子的发射增强 。
有趣的是，他们首次揭示了减压过程中不可逆且异常的过程，获得了黄色的，不发光的无定形相（HA）2（GA）Pb 2 I 7带隙较高 。当压力释放到1.5 GPa时，可在激光照射下触发发射并显着增加发射，同时颜色从黄色变为橙色 。基于此观察结果，他们使用激光束在DAC室的黄色样品表面上绘制了“ HP”图案 。与原始样品相比，当压力完全释放时，无定形黄色相可自发转变为橙色，PL增强了100％以上 。进一步的结构表征和光谱分析表明，新相具有较高的晶体对称性和较少的载流子俘获 。
通过利用压力来设计高度畸变的二维卤化物钙钛矿，这项工作为钙钛矿的结构-性质关系提供了新的见解，并通过压力诱导的相变发现了新型高性能材料 。
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